近日，M88体育化工与爆破学院李智博士和胡劲松教授，联合英国兰卡斯特大学化学院教授Stijn F.L. Mertens等在有机分子的可逆分子膜结晶、过渡金属碳/氮化物电催化方面取得重要进展，相关研究成果在化学材料领域顶级期刊Advanced Functional Materials、化工三大刊Chemical Engineering Science和国产新锐期刊Science China Materials发表。
将三维Janus结构有机分子融入未来功能材料需要详细理解其性质、相行为,特别是结构与功能之间关系的物理化学原理。李智博士通过电化学的方式调控含有二茂铁的三维Janus构建单元（M-Fc）的结晶方式。使用扫描隧道显微镜（STM）成功地可视化M-Fc分子吸附层的二维结晶结构。表面限定的氧化还原过程驱动从可见的二维有序线状相（M-Fc0，以二茂铁为中性状态）到不可见的类气体吸分子附层（具有高移动性的M-Fc+）之间的相变。此外，通过电化学扫描隧道光谱学（STS）研究了分子吸附层的电子器件行为。这些结果突显了这类三维Janus的功能潜力，它们可以在驱动器、光学晶体和其他智能材料中发挥重要的作用。相关研究成果以“Reversible Redox-Driven Crystallization in a ParacyclophaneMonolayer at a Solid-Liquid Interface”发表在Advanced Functional Materials,(2024)2315861.
设计和制造一种具有新型结构的高效电催化剂对于电解水制氢具有深刻的意义。团队重点关注纳米级催化剂结构和功能属性，通过配体交换策略用三唑配体（MAT-6）表面修饰ZIF-67前驱体，通过热处理将Co/CoN异质结构纳米粒子限制在氮掺杂碳纳米笼中。所得电催化剂在碱性介质中的全水解反应中表现出出色的电催化性能，在1 M KOH电解质中分别具有115 mV和290 mV的过电位达到10 mA·cm2。此外，该电催化剂在24小时恒电位电解水分解过程中电流衰减仅为2.16%。密度泛函理论（DFT）计算显示异质结构Co/CoN之间的协同效应，加速了界面电荷转移和提高了材料的电导率，这是导致催化剂优良的电催化性能的主要原因。相关研究成果以“Nanocage confined nitrogen-rich MOF-derived Co/CoN heterostructure for overall water splitting”发表在Chemical Engineering Science293(2024)120068.
此外，团队设计和制备一种具有新型结构的高效电催化剂，通过用二茂铁甲酸修饰ZIF-8前驱体的表面，经过两步碳化工艺，将热解Fe3C纳米颗粒(NPs)封装到碳纳米管(CNTs)中以及将Fe单原子隔离到N掺杂碳(NC)基体。优化后的Fe3C@CNT/NC-M具有高的ORR电催化活性，其E1/2= 0.941 V vs。可逆氢电极(RHE)，在0.1 mol L−1KOH溶液中JL= 6.31 mA cm−2。此外，使用Fe3C@CNT/NC-M作为空气阴极组装的一次锌-空气电池在420 mA cm− 2下的开路电压(OCV)为1.525 V，功率密度高达348 mW cm– 2。相关成果以“Nitrogen-carbon-encapsulated Fe3C nanoparticles as highly efficient earth-abundant oxygen reduction electrocatalysts”发表在Science China Materials67(2024)762-770.
化工与爆破学院的李智博士为论文的第一作者或第一通讯作者；胡劲松教授为论文的共同通讯作者，硕士生汪翠萍和雷杰分别为论文的第一作者，姚会影博士等为课题的完成做出了重要贡献。上述研究成果获明升m88体育人才引进启动基金、合作单位科技部重点研发计划以及国家自然科学基金等项目的支持。
